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Nature子刊:金纳米粒子与钴卟啉的强协同作用诱导高效光催化析氢2023-05-18
由于等离子体效应的存在,等离子体纳米结构附近的反应物的反应效率可以显著提高。

 

基于此,南京工业大学吕刚教授(通讯作者)等人开发了一种高效、稳定的光催化析氢反应(HER)体系,该体系通过钴卟啉分子(CoTPyP)催化剂与等离子体金纳米粒子(AuNPs)复合,其周围存在局域电磁场、局部加热和增强的热载流子激发的等离子体效应。优化后,HER的速率和转换频率分别达到3.21 mol g-1h-1和4650 h-1
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本文通过DFT计算对AuNP@CoTPyP体系进行了理论研究。首先通过分波态密度(PDOS)探索了AuNPs对CoTPyP分子电子结构的影响,与CoTPyP分子相比,AuNP@CoTPyP的Co 3d轨道中心向费米能级方向移动,说明AuNPs的存在有利于CoTPyP分子的激发。
此外,还计算了AuNP@CoTPyP和CoTPyP中H*的差分电荷密度,AuNP@CoTPyP的电子更容易从Co中心转移到H*上,更有助于生成H2分子。
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本文进一步计算了Gibbs自由能以研究AuNPs对CoTPyP催化HER反应的贡献。CoTPyP和AuNP@CoTPyP上吸附H*的Gibbs自由能分别为0.16 eV和-0.13 eV,因此,AuNP@CoTPyP上的HER速率高于CoTPyP分子。此外,等离激元产生的热载流子可以有效地转移到CoTPyP分子的LUMO上,激发的CoTPyP分子具有更有利的HER反应活性。因此,AuNP@CoTPyP体系可以作为一种高效的HER光催化剂。
Strong synergy between gold nanoparticles and cobalt porphyrin induces highly efficient photocatalytic hydrogen evolution. Nat. Commun.2023, DOI: 10.1038/s41467-023-37271-9.
https://www.nature.com/articles/s41467-023-37271-9.

 

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