
(2)在0.1 M Na2SO4溶液中,B-MoS2-300纳米片在-0.75 V vs. RHE时获得了75.77 µg h-1 mg-1cat.的优异产氨率,以及在-0.60 V vs. RHE时达到了40.11%的出色法拉第效率。此外,B-MoS2-300纳米片还表现出良好的选择性和化学稳定性,反应过程中没有副产物肼的生成,并且在6个循环和12小时长期电解实验中产氨率和法拉第效率没有明显的下降。
(3)基面活化的硼掺杂MoS2纳米片优异的电催化氮气还原性能主要归因于以下几个方面:一方面金属相1T-MoS2自身的高电导率保障了电子的传输速率;另一方面,硼的成功掺入扩大了MoS2的层面间距,并且硼原子可以作为活性位点起到基面活化作用,为NRR提供更多的活性位点。
(4)密度泛函理论计算表明,B的掺杂激活了1T-MoS2的基面,使得N2在基面上的吸附更容易,促进了NRR过程。在NRR过程中,在B掺杂的1T-MoS2的边缘处氮吸附自由能的变化远低于纯1T-MoS2,这说明硼原子的掺入可以提高B掺杂的1T-MoS2的N2吸附能力。B掺杂的1T-MoS2的电势决定步骤(PDS)比纯1T-MoS2更低,进一步说明在B掺杂的1T-MoS2上N2活化和还原比纯1T-MoS2更有利。
Xiaoyue Chen, Shucao Lu, Yanjiao Wei, Mengjie Sun, Xu Wang, Dr. Min Ma, Prof. Dr. Jian Tian
ChemSusChem
DOI: 10.1002/cssc.202202265