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ChemNanoMat:礼帽状PdAu合金开放三维纳米结构的可控制备及其氧化酶活性研究2022-09-16
最近,以二维纳米材料构建具有三维自支撑结构的贵金属纳米晶体引起了广泛的研究兴趣。通过将二维纳米材料调控组装成拥有合理粒子间距的三维开放结构,有利于解决实际应用中二维纳米材料的堆叠问题。

近日,济宁学院化学化工与材料学院的郑逸群博士团队和苏州大学功能纳米软材料研究所的马艳芸副教授合作报道了一种独特的三维礼帽状PdAu合金开放纳米结构的可控制备方法,并研究了其酶活性机制。在该合成策略中,十八烷基三甲基氯化铵、抗坏血酸和谷胱甘肽分别作为表面活性剂、还原剂和形貌导向剂在冰水浴中对金/钯前体进行共还原。形貌结构表征显示,最终产物中礼帽状形貌的产率接近100%,基础结构为纳米片,横向尺寸超过200 nm,厚度约为20 nm。纳米片的表面相对粗糙,可以观察到一些岛状颗粒分布。

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将制备的礼帽状PdAu合金开放纳米结构应用于H2O2-TMB体系,在H2O2环境中表现出较强的氧化酶活性,并与PdAu纳米线和纳米球形颗粒进行了对比。其增强机理可以从电子和几何效应两方面进行解释。从电子效应方面来说,通过将Pd与Au合金化,催化反应中产生的活性自由基超氧基(•O2)和Pd表面之间的键强度减弱,从而Pd-O键断裂需要更少的能量,因此吸收物分解更容易。从几何效应方面来说,独特的三维帽状形貌有利于快速传质和最大化反应物的扩散速率。同时在循环和/或长期存储期间,三维结构的设计也可阻止二维纳米片的聚集。

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该项研究成果报道了一种可行的方法来制备具有基于二维纳米结构的三维双金属纳米晶体,并验证了其作为纳米酶的应用前景,同时为在传感应用中合理设计和制造具有形貌依赖性增强的功能性金属纳米结构提供了有效的设计思路。

文信息

One-Pot Synthesis of Hat-like PdAu Alloy Open Nanostructures with Improved Oxidase-like Activities

Chunxian Zhang, Yanyun Ma, Jingning Lv, Yiru Yuan, Qinglei Jia, Haifeng Zhang, Yiqun Zheng

文章第一作者为济宁学院教师张春仙。

ChemNanoMat

DOI:10.1002/cnma.202200197

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