ChemCatChem：碳包覆钴颗粒与碳纳米管的界面电荷转移行为提升乙苯无溶剂氧化研究

广州大学彭峰教授和华南理工大学曹永海副研究员团队将碳包覆钴纳米颗粒负载在碳纳米管上，并用于乙苯的液相氧化反应，发现碳包覆钴纳米颗粒的负载有效促进了乙苯的转化，同时对高附加值产物苯乙酮具有优异的选择性。为钴基催化剂用于催化碳氢化合物氧化反应提供了新的见解。

饱和烃有氧氧化为相应的含氧衍生物是化学工业中最重要和最具挑战性的反应。苯乙酮是重要的有机、精细化工原料，是制备香水、药物、树脂、醇类、脂类和醛类的重要中间体。乙苯氧化是生产苯乙酮的重要方式，占2018年全球苯乙酮产量的4%。据预测，苯乙酮的国际市场规模将从1.82亿美元增加到2025年的2.641亿美元。因此，开发高效、稳定、环境友好的催化剂和反应体系以满足全球需求至关重要。碳纳米管作为无金属催化剂以其独特的物理和化学性质在各种反应中得到了深入研究。但其催化乙苯氧化性能十分有限，大量研究显示在碳纳米管表面或管内引入过渡金属是提高其催化活性的有效策略。钴金属在乙苯液相选择性氧化反应中具有广泛的研究，这可能归因于其具有比其他金属更正的氧化还原电位，并在自由基反应过程中起到了至关重要的作用。但对于钴金属与碳材料之间的相互作用，研究较少。

最近，广州大学彭峰教授和华南理工大学曹永海副研究员团队报道了碳纳米管负载碳包覆钴纳米颗粒用于乙苯的液相氧化反应制备苯乙酮。该方法通过简单的静置法将络合的柠檬酸与醋酸钴附着在碳纳米管表面，并在惰性气氛中热解通过碳热还原反应将柠檬酸钴还原和碳化，从而获得碳纳米管负载碳包覆钴纳米颗粒催化剂。该催化剂表现出远优于载体的催化活性。这是由于碳包覆钴纳米颗粒的引入增强了碳表面的电子转移，改善了催化剂与中间体自由基之间的相互作用。这项研究为碳氢化合物氧化中的钴基催化剂提供了新的见解。

论文信息：

Confined Cobalt on Carbon Nanotubes in Solvent-free Aerobic Oxidation of Ethylbenzene: Enhanced Interfacial Charge Transfer

Yongzhao Su, Zhicheng Chen, Dr. Jiangnan Huang, Dr. Hongjuan Wang, Prof. Hao Yu, Dr. Qiao Zhang, Dr. Yonghai Cao, Prof. Feng Peng

文章第一作者为硕士生苏泳钊

ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202101378