Chem. Asian J. ：单分散PdNi纳米晶组分调控及其光热催化性能研究

通过光热催化过程，将温室气体二氧化碳和可再生能源制取的氢气转化为燃料或化学原料，有望实现二氧化碳资源化利用，助力实现碳达峰碳中和目标。现有光热催化剂研究主要集中于浸渍法制备的负载型单组分金属纳米颗粒，尺寸形貌难以调控，催化性能还有待改善。胶体合成法制备的单分散双金属纳米晶拥有特定且可调的形貌、结构、组成，以及组分之间的“协同效应”，为上述问题提供了可行的解决方案。但是现如今单分散双金属纳米晶在光热催化中应用较少，其组分与催化性能之间关系不明确，这阻碍了催化反应机理的探究以及催化剂构效关系的认识，难以实现高效催化剂的理性设计。近日，苏州大学何乐教授课题组通过胶体合成法，成功制备出不同比例的PdNi 单分散金属纳米晶颗粒，并探究了其组分对光热催化二氧化碳加氢性能的影响规律。

图1. PdNi 纳米晶的结构表征

图2. PdNi 纳米晶催化剂在不同反应器中的光热二氧化碳加氢性能

本文分别在固定相和流动相反应器中表征了不同金属纳米晶催化剂的光热二氧化碳加氢性能。结果表明，Ni元素的增加提高了催化活性，但降低了一氧化碳的选择性。其中，Pd₄Ni₁-SiO₂催化剂展现出接近100%的一氧化碳选择性，超高的活性以及稳定性。表面温度，等效温度等表征证实Ni元素的引入提高了催化剂的吸光能力和光热转化性能，进而导致了二氧化碳加氢反应的高活性。原位漫反射红外傅里叶变换光谱证明一氧化碳的快速脱附是Pd₄Ni₁-SiO₂催化剂在光热二氧化碳加氢反应中表现出高选择性的原因。而二氧化硅半包覆的特殊结构导致了催化剂的高稳定性。本工作通过双金属纳米晶组分的调控，探究了其与光热催化性能之间的相互关系，为双金属纳米晶进一步发展迈下了坚实的基础。

论文信息

Photothermal Catalytic CO₂ Hydrogenation with High Activity and Tailored Selectivity Over Monodispersed Pd-Ni Nanoalloys

Dr. Zhijie Zhu, Xu Hu, Prof. Xingda An, Mengqi Xiao, Prof. Liang Zhang, Prof. Chaoran Li, Prof. Le He

Chemistry – An Asian Journal

DOI: 10.1002/asia.202200993