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Angew. Chem. :调控氰基电极的分子结构与微结构以实现高性能的全有机电池82024-05-22
构建清洁低碳、安全高效的新型储能电池是解决化石能源危机和环境污染、支持“双碳”战略目标的重要途径。有机材料具有成本效益高、环境友好、可设计性强等优点,被认为是新一代电化学储能电池的理想电极材料。

氰基电极材料因其较高的理论电位在诸多的有机电极材料中脱颖而出。然而,氰基的极性极强,导致氰基电极材料极易溶解在极性的电解液溶液中;另外,氰基的键强极高,使得氰基的氧化还原反应动力学缓慢;此外,氰基电极材料还面临着有机电极材料普遍存在的活性位点利用率低和导电性差等问题。以上这些严重限制了氰基电极材料的实际应用。

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近日,武汉纺织大学的杨应奎教授、朱云海教授和沈阳航空航天大学的张蓉瑜博士合作,以小分子氰基化合物-对苯二氰基为研究对象,利用分子结构和微结构调控的手段,成功开发了一种碳纳米管/氟化氰基聚合物复合核壳异质结构电极。

该核壳异质结构电极能够有效解决氰基电极材料面临的问题。首先,硫醚连接的链状分子将氰基活性官能团锚定在分子链上,有效阻止氰基活性物质的溶解。其次,氟原子取代能够调控聚合物分子的前线轨道结构,提高电极材料的电导率和放电电位。再次,核-壳异质结构能够增强传质,改善电子/离子扩散动力学。最终,碳纳米管/氟化氰基聚合物核-壳异质结构电极实现了高的比容量、优异的倍率性能和良好的循环稳定性。该工作为探索高性能有机电极材料的研究提供了新思路。

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此外,结合原位衰减全反射红外光谱、原位拉曼光谱和理论模拟等手段,全面揭示了氰基聚合物的离子存储机理,理清当下氰基化合物储能机制的争议。

文信息

Molecule and Microstructure Modulations of Cyano-Containing Electrodes for High-Performance Fully Organic Batteries

Yonglin Wang, Prof. Dr. Yunhai Zhu, Zixuan Chen, Dr. Xu Yang, Dr. Rongyu Zhang, Prof. Dr. Hengguo Wang, Prof. Dr. Yingkui Yang

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202401253

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