目前,腈类化合物的合成方法主要包括卤代烃取代氰化法、酰胺脱水法、羰基化合物加氰法、烯烃氢氰化和氧化腈化(醇或烃氨氧化)等。其中,醇氨氧化是制备腈类化合物的重要路线之一。该过程绿色、环境友好, 有助于“双碳”目标的实现,符合绿色可持续发展的要求, 具有重要的研究价值。经过多年发展,该过程依然存在醇易过氧化为酸,非贵金属活性位点易被氨毒化等重大挑战。前期研究中,价态可调、储氧能力强,且具有较强的分子氧活化能力的金属锰氧化物(MnOx)已被广泛用于醇氨氧化制备腈类化合物。但是,MnOx的氧化性能和路易斯酸位点较强,会促进醛中间体氧化为酸,促使腈水解为酰胺。因此,设计新型Mn基催化剂,高效催化醇氨氧化制备腈具有重要的科学意义和研究价值。
Xixi Liu, Bo Han, Chongbei Wu, Peng Zhou, Meilin Jia, Liangfang Zhu, Zehui Zhang
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202413799