Angew. Chem. ：构筑双抗磁性铜和三氧化钨于二维非晶结构实现室温铁磁性

区别于基于电荷属性的传统半导体,具有自旋属性的电子器件不但具有更高的集成度及读写速度，而且可有效避免热耗散。在半导体器件不断接近其物理极限的背景下，自旋电子学的发展为信息存储、处理和通信等领域的发展提供了新的技术平台。作为自旋电子器件中的关键材料之一，二维铁磁材料相关研究受到学界和业界的广泛关注，具有重要的基础研究及技术应用价值。然而，在温和条件下精准调控二维铁磁材料的磁学性质、深入理解相关磁性产生机制，是学界长期面临的重要挑战。

在此相关领域，郑州大学许群教授团队提出了二维非晶的概念，并尝试制备新型二维非晶材料用于室温铁磁性领域，近期该团队许群、徐松等人从抗磁性三氧化钨材料出发，通过“零价铜原子插层-剥离氧化”的方法，以二维层状二硫化钨及一价铜配合物为前驱体，制备了铜原子插层的二维非晶三氧化钨材料（2D Cu/WO₃），通过向2D Cu/WO₃引入未配对自旋赋予材料室温铁磁的性质，进而对相关磁学性质的产生机制进行了研究。

图1. 2D Cu/WO₃的制备示意图及磁性表征

实验表征发现，“零价铜原子插层-剥离氧化”的制备方法可诱导2D Cu/WO₃产生晶格畸变，降低WO₃晶格的稳定性以促进氧空位的形成。伴随着氧空位的形成，部分W金属中心得到还原而生成四价及五价W以引入未配对自旋，同时该过程会引发2D Cu/WO₃材料非晶化；非晶2D Cu/WO₃体系中所引入的氧空位及相邻的四价、五价W构成了束缚磁极化子（Bound Magnetic Polaron）体系。得益于束缚磁极化子的存在，2D Cu/WO₃的磁学性能相较于体相三氧化钨（WO₃）及晶态的铜插层三氧化钨（bulk Cu/WO₃）得到了大幅提升。以上磁学产生机制也在密度泛函理论（DFT）计算中得到了印证，理论计算揭示相较于体相三氧化钨，2D Cu/WO₃结构展示出了更大的磁通量及自旋密度。

图2. 氧空位、四价及五价钨在体系中的引入及相关磁学测试表征

该研究不但精准实现了二维三氧化钨的磁学性能调控，同时为相关二维铁磁材料的开发及磁性机制的探索提供了一个全新的思路。

论文信息

Copper Intercalation Induces Amorphization of 2D Cu/WO3 for Room-Temperature Ferromagnetism

Duanduan Zhao, Dr. Bo Gao, Guangyu An, Song Xu, Qingyong Tian, Prof. Qun Xu

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202412811