Angew. Chem. ：机器学习辅助预测供体数：助力高效锂离子电池聚合物电解质开发

随着能源存储技术的快速发展，锂离子电池已成为智能手机、电动汽车等设备的核心动力源。然而，锂离子电池在能量密度、长周期稳定性和高压性能方面仍存在瓶颈，限制了其进一步应用。电解质作为电池的关键组成部分，直接影响电池整体性能。如何设计高效电解质，提升锂离子的迁移能力，并在高压环境下保持稳定，是当前电池技术面临的核心挑战。为提高电池稳定性和安全性，聚合物电解质（PEs）应运而生，但其离子导电性较低，且在室温下锂离子迁移能力有限。因此，如何通过分子设计优化电解质的离子传输性能，成为研究者们攻关的重点。

近年来，研究人员发现，电解质分子中电子供给能力（Donor Numbers, DN）对锂离子的溶剂化结构和离子迁移速度有着至关重要的影响。高电子供给能力的聚合物片段能够有效优化锂离子的溶剂化结构，从而提升其迁移效率。这一发现为电解质材料的设计提供了新的方向。近日，华南理工大学的杜丽教授，通过结合机器学习（ML）和密度泛函理论（DFT）计算，提出了一种基于电子供给能力（DN）的聚合物电解质设计策略。研究团队通过机器学习技术，开发了一个DN值预测模型，能够根据聚合物的分子结构预测其电子供给能力，并为优化电解质的设计提供指导。

进一步的实验结果验证了这一理论设计的有效性。研究人员设计了高DN值的两性离子聚合物电解质（ZPE），该电解质包含了同时具有阳离子和阴离子基团的聚合物片段。通过与传统的聚合物电解质（BPE）对比，ZPE电解质展现出显著的优势。ZPE电解质的离子电导率（0.59 mS cm⁻¹）和锂离子迁移数（0.82）均优于BPE电解质（离子电导率0.34 mS cm⁻¹，迁移数0.54）。较高的离子迁移速率意味着电池能够在更短的时间内完成充放电过程，提升了电池的使用效率。同时，ZPE电解质的较低活化能（0.016 eV）表明其能够在较低的能量消耗下实现更高效的锂离子迁移。ZPE电解质在Li|ZPE|Li对称电池中显示出超过3000小时的稳定循环性能。

在高电压环境下，ZPE电解质的表现尤为突出。在NCM|ZPE|Li电池中，4.3V条件下经过1400次充放电循环后仍有92.3%的容量保持率。并且，在4.5V和4.7V的超高电压条件下，ZPE依然能够保持良好的循环稳定性。这一发现对于提升高压锂离子电池的使用寿命和安全性具有重要意义，尤其是在电动汽车和大规模储能系统等对电池性能要求更高的应用领域。本研究提出的基于电子供给能力（DN）设计电解质的策略，为高性能锂离子电池的研发提供了新的思路，也为推动能源存储领域的进一步发展开辟了新路径。

论文信息

Machine Learning Assisted Prediction of Donor Numbers: Guiding Rational Fabrication of Polymer Electrolytes for Lithium-ion Batteries.

Yuqing Gao, Shengguang Qi, Mianrui Li, Tongmei Ma, Huiyu Song, Zhiming Cui, Zhenxing Liang, Li Du

文章的第一作者是华南理工大学的博士研究生高宇晴和齐圣光。

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie202411437