然而,在电催化氧化HMF进程中,电催化剂晶格羟基脱氢反应速率迟缓,导致高价金属活性位点难以生成,从而严重制约电催化氧化效率。前期研究表明,通过向催化剂中引入配体,能够显著促进有机-无机杂化界面上的电子重排,促进高价金属活性物质形成。尽管如此,在有机-无机杂化表面上,有机配体与邻近金属位点之间复杂的电荷转移和再分配过程,目前仍存在认知上的模糊地带,并且有机配体促进高价金属活性位点形成的活化机制尚不完全明晰。
近日,华中科技大学的王得丽教授与河南师范大学的刘旭坡、陈野副教授合作,提出了一种配体诱导晶格羟基活化策略,基于杂化界面电荷重排来调控电氧化HMF活性位点形成,显著提高了催化剂的电氧化HMF性能。
最后,通过在NiCo(OH)x中引入苯酚、苯磺酸和苯基亚膦酸配体,验证了配体诱导晶格羟基活化策略的普适性。该项工作为优化杂化界面电荷分布以促进高价活性物种生成提供了有益借鉴。
Dr. Xupo Liu, Xihui Wang, Chenxing Mao, Jiayao Qiu, Ran Wang, Yi Liu, Dr. Ye Chen, Prof. Deli Wang
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202408109