Angew. Chem. ：数据驱动可解释描述符解析金属有机框架对析氧反应的构效关系

氢能作为一种清洁能源，在碳达峰和碳中和目标的实现中扮演着关键角色。电解水是规模化生产绿色、零碳氢气的最具前景的策略之一，然而阳极析氧反应（OER）较高的过电势造成额外的能量成本，限制了其大规模的商业化应用。金属有机框架（MOFs）因其明确的晶体结构、周期性的原子排列及高度可设计的金属活性中心和有机配体，被认为是极具前景的高性能OER催化剂。然而，由于配位结构和电子结构之间复杂的相互作用，合理设计具备优化活性中心的高效MOF基OER催化剂主要依赖于经验试错的方式，这极大地阻碍了催化剂的理性设计。同时，从原子尺度理解催化剂的构效关系成为催化领域探索的基本问题，研究物理现象背后的本质机理已经成为解析催化活性的重点。

近日，中国海洋大学黄明华教授团队与浙江大学韩仲康研究员团队等合作，结合密度泛函理论计算（DFT）和人工智能数据挖掘方法（SGD）以及实验验证的方式，揭示了数据驱动的与催化活性高度相关的MOFs基OER催化剂的可解释描述符。

该工作采用双金属镍基MOFs为模型材料，以DFT计算得到的过电位作为活性描述符，考虑3-5d取代过渡金属以及13种取代有机配体的配位特征后，构建了用于SGD分析的数据库。进一步地，DFT理论模拟计算了这些新构建的MOFs材料中的电子结构性质以及含氧中间体的吸附和脱附性能。在此基础上，结合催化剂材料的原子和体相特征，确定了18种催化活性的关键特征。利用新发展的SGD方法筛选得到与催化活性密切相关的描述符，这些特征被揭示为优异OER催化活性的关键因素，其中包括镍金属位点的d带中心、e_g轨道的缺失电子数目以及取代过渡金属元素的第一电离能和e_g轨道的填充电子数目。最后，通过实验合成不同的镍基金属和配体取代的11种双金属MOFs材料，验证了理论筛选的催化反应描述符与实验结果的一致性。通过所筛选的可解释描述符，该工作获得了关于催化剂结构-OER活性关系的深层见解，为MOF基OER催化机制的阐明提供了较为全面的理解，同时一定程度上提供了理性设计高效催化剂的新范式。

论文信息

Interpretable Data-Driven Descriptors for Establishing the Structure-Activity Relationship of Metal–Organic Frameworks Toward Oxygen Evolution Reaction

Dr. Jian Zhou, Dr. Liangliang Xu, Dr. Huiyu Gai, Ning Xu, Zhichu Ren, Xianbiao Hou, Zongkun Chen, Dr. Zhongkang Han, Debalaya Sarker, Sergey V. Levchenko, Minghua Huang

文章的第一作者是中国海洋大学的硕士研究生周健（现为慕尼黑工业大学博士）和韩国科学技术院的徐亮亮博士。

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202409449