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Angew. Chem. :提高锌硫电池动力学性能与抑制枝晶生长的电解质网络设计2025-03-24
可充电水系锌电池因其出色的安全性、环境友好性以及丰富的资源可用性,成为储能系统中备受瞩目的候选者。然而,传统正极材料如过渡金属氧化物和有机材料成本高、制造复杂,这促使研究者不断探索更可持续的替代方案,以满足现代储能技术需求。硫因其超高的理论比容量(1672 mAh g−1)和丰富的资源储量,成为理想的正极材料选择。结合水系锌电池固有的高安全性和低成本优势,锌硫电池在储能领域展现出巨大潜力。然而,目前锌硫电池面临硫正极氧化还原动力学缓慢、锌负极稳定性不足等挑技术瓶颈,且多数研究集中于正极的改进,忽视了正负极界面的协同优化。

东华大学朱美芳院士、徐桂银教授团队联合凯斯西储大学曹长勇教授提出了一种通过调控电解质网络结构来提升锌硫电池性能的新策略。研究团队通过引入低成本、高还原稳定性的丙二醇甲醚(PM)作为助溶剂,并利用碘化锌(ZnI2)作为电解质添加剂,共同调整电解质结构,实验和理论计算结果表明,PM分子中极性较大的–OH和C–O–C基团可为I/I3的氧化还原反应提供电子,进而提高硫正极的转化效率。此外,PM分子中的羟基通过偶极矩变化,能有效地促进更多的电子从锌负极迁移至电解质中,同时诱导阴离子(OTF)分解,形成稳定的固态电解质界面(SEI)。进一步研究发现,PM不仅能够调节Zn2+的溶剂化结构,还可以在稳定电解质中自由水分子的同时,促进溶剂化水分子的脱溶,从而加速Zn2+的传输动力学,提高电解质与电极界面的相容性。

 

 

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图1. 具有不同电解质设计的水系锌硫电池示意图。

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图2. 电解质溶剂化环境的分子动力学模拟结果。

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图3. 对称电池中锌负极的电化学性能表现。

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图4. PM和ZnI2的协同作用机制对锌硫电池性能的提升效果。

通过非原位电化学测试、光谱表征及电化学性能测评,研究团队证实了PM和ZnI2的协同作用,不仅显著提升了硫正极的转化动力学,还构建了稳定的锌负极界面。在该优化电解质系统下,锌硫电池在0.2 A g−1的电流密度下可以达到1456 mAh g−1的高容量和471.8 Wh kg−1的高能量密度,并在3 A g−1电流密度下稳定循环超过1200次。该研究为开发高性能、低成本的水系锌硫电池体系提供了新思路,为未来锌硫电池的应用和产业化奠定了重要基础。

文信息

Engineering Electrolyte Network Structure for Improved Kinetics and Dendrite Suppression in Zn-S Batteries

Yinfeng Guo, Xiaoqing Zhu, Jia Zhang, Tao Zhang, Zilong Wang, Minghui Shan, Fei Wang, Changyong Chase Cao, Guiyin Xu, Meifang Zhu

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202422047