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Angew. Chem. :局域微环境调控实现中性H2O2的高效电合成2024-08-10
过氧化氢(H2O2)是一种在诸多领域均有应用的氧化剂,然而其工业生产依赖于蒽醌工艺,能耗高固定投资大,并在浓缩和储运过程中存在安全风险。电化学两电子氧还原反应(2e ORR)为H2O2制备提供了简便安全的解决方案。2e ORR可在广泛pH的电解液中进行,而在中性电解液中生产H2O2最为实用,但存在电离度低、欧姆损耗大、反应动力学缓慢等问题。

近日,深圳大学何传新教授课题组,利用介孔碳球负载钯纳米粒子,通过优化界面反应微环境,实现了中性条件下高效H2O2电合成。

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实现了约95%的H2O2选择性,并在流动池设备中产生了15.77 mol gcatalyst-1 h-1的H2O2产率,24小时可使中性电解液中的H2O2累积浓度达到6.43 wt.%,达到医疗消毒的应用要求。

通过有限元模拟和实验结果表明,介孔碳载体促进了O2的富集和局部pH值的升高,为中性介质中的2e ORR构建了有利的反应微环境。理论计算和材料表征的结果共同揭示了钯纳米粒子与碳载体之间存在的相互作用,这种作用优化了碳边缘对反应中间体OOH*的吸附能,从而确保了催化反应沿着高活性和高选择性的两电子途径进行。

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该工作为中性条件下H2O2的高效电合成提供了新的见解,强调了载体工程在构建有利的反应微环境和耦合活性位点方面的作用。

文信息

Efficient Neutral H2O2 Electrosynthesis from Favorable Reaction Microenvironments via Porous Carbon Carrier Engineering

Dr. Lingyan Jing, Wenyi Wang, Dr. Qiang Tian, Yan Kong, Xieshu Ye, Dr. Hengpan Yang, Dr. Qi Hu, Prof. Chuanxin He

文章的第一作者是深圳大学的博士后景铃胭和硕士生王文宜。

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202403023

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