近日,南京大学袭锴教授和上海理工大学廖峭波博士合作,将多极结构和富集位点(羧基)同时引入COFs结构中,通过Knoevenagel缩合反应合成一系列全共轭sp2-c COF,用于无牺牲剂体系高效H2O2水相光合成。一方面,多极结构的引入与调控促进了 COF 框架上的高效电荷转移,在光催化过程中提高了三嗪环部分的ORR效率。另一方面,将骨架中的氰基后修饰为亲水性羧基,不仅提高了孔隙中物质的通过性,促进了O2和H2O2的运输,还通过质子穿梭机制促进了超氧自由基(·O2–)向H2O2的转化。通过在 TACOF-1-COOH 的骨架中整合多极结构和羧基,同时促进了电荷转移和物质运输,从而在可见光照射下实现了高效的 H2O2 生成率(3542 μmol h-1 g-1),且无需加入额外的牺牲剂,这一结果优于大多数已报道的COFs光催化剂。
Haocheng Xu, Yandong Wang, Yang Xu, Qiaomu Wang, Mingyan Zhuang, Dr. Qiaobo Liao, Prof. Kai Xi
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202408802