Angew. Chem. ：基于异电荷耦合效应用于普适性构筑单原子位点

近年来，以高活性金属单原子位点为特征的催化剂在电催化、气固相催化、能源存储、环境治理、生物传感和医药等领域得到了广泛应用。研究者基于物理和或化学原理，开发了多种制备单原子位点的合成方法学，积极推动了单原子位点研究领域的发展。

然而，单原子位点在合成过程中存在金属活性中心种类和周围电子结构调控的诸多不确定性和随机性，已成为单原子位点研究面临的巨大挑战。因此，如何实现理性设计和精准合成单原子位点依仍是未来研究的重点。

近日，安徽工业大学吴孔林副教授、张奎教授和曾杰教授合作，提出了一种异电荷耦合效应新机制，实现了多达17种原子位点催化剂的理性设计与精准合成，并系统研究了一元金属单原子位点在电化学硝酸根还原反应中催化活性。

首先，作者提出了一种基于异电荷耦合效应（HCCE）的新策略，该方法利用质子化聚合物前驱体的正电荷与金属离子的负电荷之间的静电相互作用，构建了一系列金属单原子位点修饰的氮、硫共掺杂多孔碳（M₁/NSC）材料。作者以Fe₁/NSC的合成为例，详细阐述了其合成原理和过程，并通过系列表征证明了Fe₁/NSC精细结构。

其次，该策略具有普适性，成功合成了17种单原子位点催化剂，并实现了金属中心从一元到多元金属活性中心的可控构筑。此外，该方法还能实现单原子位点的宏量合成，一次可以实现50克级可控合成（以Fe₁/NSC为例）。该工作为拓展单原子位点材料的应用领域提供广泛而充足的备选材料。

进一步，以电化学硝酸根还原为模型反应，作者选取一元金属单原子位点（M₁/NSC，M = Fe、Co、Ni、V、Cr、Mn、Mo、Pd、W、Re、Ir、Pt、Bi等）催化剂系统评价了其在电化学硝酸根还原反应中的性能，并利用原位衰减全反射傅里叶变换红外光谱(ATR-FTIR)和密度泛函理论计算揭示了Fe₁/NSC催化剂在硝酸还原反应中的催化机制和活性来源。

最后，作者以Fe₁/NSC为阴极的Zn-NO₃^–电池组成的概念性电源器件，其展示出高功率密度和很好的稳定性。该工作为氮氧化物资源高效利用与能量供给耦合提供了有意义的探索与实践。

论文信息

A General Strategy Based on Hetero-Charge Coupling Effect for Constructing Single-Atom Sites

Cheng Peng1†, Mingyue Wang1†, Sha Li4†, Xuezhi Zeng4, Jieyue Wang1, Wenhai Wang1, Zhirong Zhang3, Mingfu Ye2, Xianwen Wei1, Konglin Wu1*, Kui Zhang2*, Jie Zeng2,3*

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202408771