ACS Appl. Nano Mater.：纳米氧化铟上单原子锌催化甲烷和二氧化碳到乙酸的计算化学研究

随着大气中二氧化碳浓度的逐年升高，全球气候变暖和海水酸化愈发严重。因此，二氧化碳的捕获和利用是重要的课题。同样，甲烷也是一种温室气体。将甲烷和二氧化碳作为原料来合成高附加值的化学品将是降低二氧化碳浓度和利用甲烷的重要途径。将甲烷和二氧化碳合成乙酸从理论上可以实现100%的原子利用率。当然了，直接将甲烷和二氧化碳转化为乙酸的反应转化率和选择性都很低，这主要是由于甲烷和二氧化碳的化学惰性。本文中设计了一种含有氧空位的氧化铟纳米的催化剂，负载上单原子锌来催化该化学反应。

催化剂的结构：

通过计算化学研究催化剂表面甲烷的活化：

态密度的计算：

计算化学给出的催化剂表面的催化循环示意图：

通过理论计算研究表明，利用甲烷和二氧化碳直接合成乙酸的C-C偶联反应可以通过氧化铟负载的单原子锌催化剂来驱动。Zn-O结构是甲烷活化的催化反应位点，催化剂表面的氧空位有利于活化二氧化碳。催化剂表面的C-C偶联反应遵循Langmuir−Hinshelwood 机理。

Computational Study of Zn Single-Atom Catalysts on In2O3 Nanomaterials for Direct Synthesis of Acetic Acid from CH4 and CO2. ACS Appl. Nano Mater. 2022, 5, 10015−10025