Angew. Chem. ：表面积碳诱导限域催化

非均相催化剂是绝大多数化工过程不可或缺的关键要素。在反应进行中催化剂表面逐渐积碳失活一直是困扰催化研究的一大难题。另外，金属碳化物催化剂因其在诸多反应中独特的催化性能在过去的半个世纪受到了催化领域极大的关注。然而金属碳化物催化剂的制备必然伴随着一定程度的表面积碳。人们通常倾向于认为碳化物催化剂的独特性能源于晶格碳对金属电子性质和几何结构的修饰，而完全忽略了表面碳物种的贡献。近日，美国路易斯安那州立大学化学工程系的丁昆仑和徐晔教授团队合作揭示了钯催化剂表面积碳对乙炔加氢活性和选择性的影响，提出了一种新颖的表面限域催化概念。该研究发现金属钯向碳化钯的转变降低了加氢能垒从而导致反应活性的提高，然而对乙烯选择性并没有显著改善。与之形成鲜明对比的是，表面碳物种虽然不改变钯的电子性质，但却通过空间位阻效应选择性抑制了烯烃吸附，从而阻止了烯烃过度加氢。

该研究揭示了长期以来被忽视的表面积碳对催化性能的影响，提出了一条非均相催化剂设计的新思路。该研究团队指出，类似的表面积碳对反应选择性的影响可能普遍存在于很多催化反应体系中，包括一氧化碳和二氧化碳加氢制烯烃以及短链烷烃脱氢制烯烃。

论文信息

Anomalous Role of Carbon in Pd-Catalyzed Selective Hydrogenation

Peng Zhai, Divakar R. Aireddy, Mark B. Berko, Ahmad Arshadi, Michael J. Zachman, David A. Cullen, Ye Xu, Kunlun Ding

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202421351

碘乙烷-D5_IODOETHANE-D5_CAS:6485-58-1 2025-04-25
1,4-二溴苯-D4_1,4-Dibromobenzene-d4_CAS:4165-56-4 2025-04-25
苯甲酰胺-15N_Benzamide-15N_CAS:31656-62-9 2025-04-25
苯甲醇-D5_Benzene-2,3,4,5,6-d5-methanol_CAS:68661-10-9 2025-04-25
溴乙烷-D5_BROMOETHANE-D5_CAS:3675-63-6 2025-04-25
滴滴涕-D8（DDT-D8）_2,4′-Dichlorodiphenyltrichloroethane-d8_CAS:221899-88-3 2025-04-25
辛酰辅酶A_Octanoyl coenzyme A_CAS:1264-52-4 2025-04-25
E-4-乙酰氨基-3’，4′-亚甲二氧基二苯乙烯_E-4-acetamido-3′,4′-methylenedioxydiphenylethylene_CAS:2025317-27-3 2025-04-25
乙基葡糖苷酸(铵盐)_ethyl glucuronide_CAS:913255-98-8 2025-04-25
丙二醇二醋酸酯PGDA_CAS:623-84-7 2025-03-26
5,7-二甲氧基-2-（3-（（4-氧代-3,4-二氢酞嗪-1基）甲基）苯基）喹唑啉4（1H）-酮_5,7-dimethoxy-2-(3-((4oxo-3,4dihydrophthalazin-1yl)methyl)phenyl)quinazolin4(1H)-one _CAS:3037993-97-5 2025-03-26
双(2-乙基己基)次膦酸_CAS:13525-99-0 2025-02-28
甲基二苯基膦硫化物_Methyldiphenylphosphine sulfide_CAS:13639-74-2 2025-01-10