Angew. Chem. ：碳基催化剂中sp²/sp³杂化碳比例决定H₂O₂电合成性能

过氧化氢（H₂O₂）因其广泛的应用于医药、化学合成及消毒等多个重要工业领域而显得尤为重要。当前，H₂O₂的主流生产方法是蒽醌法，该方法虽然成熟但存在环境污染和高能耗等问题。与此同时，通过两电子氧还原反应（2e⁻ ORR）的电化学合成为H₂O₂的生产提供了一种环保且可持续的新途径。碳基材料由于其低成本、良好的导电性和稳定性，成为2e⁻ ORR催化剂的热门研究对象。

尽管传统观点认为氧功能基团（OFGs）是提升这类催化剂性能的关键，但它们的具体作用机制至今尚未明确。Monash（蒙纳什）大学的张杰教授及其研究团队通过系统地调控碳材料中的氧功能基团（OFGs）和碳功能基团（CFGs），对这一传统观点提出了挑战。他们利用X射线光电子能谱（XPS）和旋转环盘电极（RRDE）等技术，精确地量化了催化剂的表面组成，并对其催化性能进行了全面评估。

研究结果表明，sp²/sp³杂化碳比例是决定催化剂性能的关键因素，与H₂O₂的选择性密切相关，而过去对OFGs的作用可能被高估了。通过精细调控sp²与sp³的比例，张教授的团队在0.4至0.6 V vs. RHE的电位范围内实现了接近100%的H₂O₂选择性，其起始电位接近理论热力学电位（0.695 V vs. RHE），这一突破性成果不仅优化了催化剂的设计，也推动了H₂O₂电合成技术的发展。

这项研究不仅挑战了行业内的传统认知，也为未来设计和开发高效、可持续的H₂O₂电合成催化剂指明了方向。张教授团队的这一发现强调了在催化剂设计中精确控制杂化碳比例的重要性，为全球催化科学领域提供了新的思路和实践指南。

论文信息

The Ratio of sp² and sp³ Hybridized Carbon Determines the Performance of Carbon-based Catalysts in H₂O₂ Electrosynthesis from O₂

Dayu Zhu, Hsi-wen Wu, Wye-Khay Fong, Rico F. Tabor, Jie Zhang

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202500145