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AFM: Operando研究立大功,揭示HER下掺杂/未掺杂Re的MoS2降解机理
二硫化钼(MoS2)纳米结构具有催化活性高、丰度高、价格低廉等优点,被认为是替代昂贵贵金属用于质子交换膜(PEM)电解槽的有前途的催化剂。为了实现大规模应用,对MoS2的析氢反应(HER)活性和耐久性提出了更高的要求。目前,杂原子掺杂策略通常用于提高MoS2基纳米催化剂的HER活性,但掺杂对催化剂电化学性能和结构稳定性的影响还有待进一步研究。
近日,德国马克斯普朗克钢铁研究所Zhang Siyuan、Raquel Aymerich-Armengol和国立江原大学Joohyun Lim等通过operando电化学测量、光谱表征和电子显微镜分析,研究了MoS2和RexMo1-xS2纳米催化剂的电化学和结构稳定性。通过对RexMo1-xS2纳米催化剂的电化学稳定性和结构演变的研究,提出了RexMo1-xS2纳米催化剂在初次电解质接触、OCP稳定化和HER条件下的不同降解机理。
大多数Mo和Re的溶解发生在与电解质初次接触时,这是由于合成和储存过程中引入的氧化钼(MoO2,MoO3)的大量损失所导致;OCP的稳定导致RexMo1-xS2的表面氧化,导致其溶解;最后,HER条件导致在OCP稳定化过程中形成的氧化物的溶解,直到-0.4 VRHE时Mo开始溶解而硫化物的溶解可忽略不计。
通过从RexMo1-xS2中消除大部分表面氧化物,并使用operando FC-ICPMS,证明了HER的稳定操作范围(稳定数超过106)在-0.05和-0.3 VRHE之间。因此,为了抑制Mo的溶解,建议在稳定窗口内进行电解(不超过-0.3 VRHE),以及避免走向阳极电位(例如,走向OCP)。
研究结果证实,Re掺杂的MoS2纳米催化剂不仅比未掺杂的对应物具有更高的HER活性,而且它们在HER期间(在稳定范围之外)具有更高的稳定性,并且在开路条件下阳极电位的溶解电位较高,这有利于在电解槽中稳定运行。综上,该项工作揭示了RexMo1-xS2的降解机理,为合理设计掺杂的MoS2以优化PEM电解槽稳定性提供了理论指导。
Operando insights on the degradation mechanisms of rhenium-doped and undoped molybdenum disulfide nanocatalysts during hydrogen evolution reaction and open-circuit conditions. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202413720
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碘乙烷-D5_IODOETHANE-D5_CAS:6485-58-1
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1,4-二溴苯-D4_1,4-Dibromobenzene-d4_CAS:4165-56-4
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