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Angew. Chem. :有“硼”自远方来,不亦乐乎!2024-08-13
为了促进质子交换膜水电解槽(PEMWE)的广泛应用,迫切需要开发高效和高稳定性的铱(Ir)基酸性析氧反应(OER)催化剂。然而,掺杂和表面改性等传统改性策略难以打破析氧催化活性与稳定性之间普遍存在的“跷跷板效应”。为此,武汉理工大学的木士春教授团队构想了一种新型金属间IrB1.1催化剂,其中轻质硼(B)诱导的间隙效应通过供体-受体结构和强主-客体电子耦合实现了酸性析氧活性和稳定性的综合提高。

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通过高温熔盐辅助策略触发了轻质B原子在紧密排列的Ir晶格中有序填充,获得了具有独特“网络”结构的金属间化合物IrB1.1,并揭示了B诱导的间隙效应:驻留在Ir间隙晶格中的B与Ir形成供体-受体结构,调节Ir的电子态和配位环境,从而优化OER中间体的吸附,降低速率决定步骤的热力学势垒(提高活性); 这种有序填充形成的周期性结构加强了Ir-B结构单元的化学键,并通过强主-客体电子耦合限制了OER过程中Ir活性位的溶解和重构(增强稳定性)。

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得益于B诱导的间隙效应,电化学测试结构表明设计的IrB1.1的确实现了析氧活性和稳定性的综合提高,优于商用IrO2,并实现了以IrB1.1作为阳极电催化剂的PEMWE的长期稳定运行。

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这项工作为设计和构建具有平衡活性-稳定性的电催化剂提供了新的见解,将有力促进PEMWE技术的发展。

文信息

Boron-Induced Interstitial Effects Drive Water Oxidation on Ordered Ir−B Compounds

Ding Chen, Ruohan Yu, Hongyu Zhao, Jixiang Jiao, Xueqin Mu, Jun Yu, Prof. Shichun Mu

文章的第一作者是武汉理工大学的博士研究生陈钉。

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202407577

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