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中南AFM: S修饰Mo2C表面,促进HER协同吸附/解吸动力学
电催化析氢反应(HER)可将可再生能源(例如太阳能和风能)转化为氢燃料(H2)形式的化学能,并且该过程不会产生任何污染物。Pt及其合金由于协同吸附/解吸动力学而成为最有效的HER电催化剂。具体而言,在不同的氢覆盖范围内,Pt的氢吸附自由能(ΔGH*)值略低于零,确保有足够的氢中间体供应和快速的解吸反应动力学,从而使解吸反应成为HER的速率控制步骤。然而,Pt基电催化剂的稀缺性和高昂的成本阻碍了HER电催化剂的产业化,开发高效的非贵金属基电催化剂对于可持续和可扩展的H2生产至关重要。
近日,中南大学吴壮志课题组提出了一种表面S修饰策略,以调节Mo2C的表面电子结构,优化解吸动力学和氢传递机制。实验结果表明,所制备的SSD-Mo2C催化剂中电子主要在S原子周围和相邻的C原子周围聚集,并在与S结合的Mo原子周围被稀释。表面电荷的重新分布将进一步调节静电势,从而影响氢中间体的吸附/解吸和扩散。同时,S的引入导致了Mo2C表面电位的负移,促进了氢质子的吸附。
更重要的是,根据ΔGH*计算结果,远离S原子的活性中空位更容易被氢质子占据,在面内极化场的影响下,足够的氢质子被输送到S原子附近的活性中空位,从而更容易进行解吸反应。
过渡态计算进一步证实了氢质子扩散的可能性,表明扩散过程的能垒明显低于直接解吸过程。因此,表面S修饰引起的表面电位变化有利于氢质子的吸附和输运,确保了SSD-Mo2C中高的氢覆盖率和协调的吸附/解吸动力学。
性能测试结果显示,SSD-Mo2C催化剂仅需130 mV的HER过电位就能达到10 mA cm−2的电流密度,Tafel斜率为50 mV dec−1,这意味着Heyrovsky反应是速率控制步骤;在直到60 mA cm-2的电流密度范围内,Tafel斜率保持在50-120 mV dec−1,主要为Volmer-Heyrovsky机制。相比之下,P-Mo2C仅在31 mA cm-2以下保持Volmer-Heyrovsky机制,表明表面S修饰可以有效地扩大解吸反应为限速步的电流密度范围。
Coordinated adsorption/desorption kinetics enabled by surface sulfur decoration over Mo2C for boosted hydrogen evolution reaction. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202407406
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