Angew. Chem. ：机器学习辅助微区衍射断层扫描分析层状正极材料失效机制

复合正极是锂离子电池的核心部件，其主要由电化学活性颗粒、导电碳和粘结剂构成。这些组分的微观结构决定了电子和离子的传输效率及化学-机械特性，因而对电池性能至关重要。然而，目前的表征手段很难研究正极材料与导电剂/粘结剂的互相作用，因为这些材料通常以微观尺度混合存在于复合正极结构中，常规分析技术因其分辨率及自身缺陷很难将其分离和识别。

近日，西安交通大学滑纬博研究员与四川大学郭孝东教授、德国卡尔斯鲁厄理工学院Sylvio Indris教授、湘潭大学欧阳晓平院士等国内外研究者合作，以高镍层状材料LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂（NCM622）和富锂层状材料Li[Li_0.2Ni_0.2Mn_0.6]O₂（LLNMO）为研究对象，通过先进的微区衍射计算机断层扫描（μXRD-CT）技术，结合机器学习挖掘成像数据规律并进行物质分类，解决了正极材料与导电剂/粘结剂区分难的问题，实现了复合正极循环前后物相的空间分布和层状材料的应变分布。

μXRD-CT数据表明高镍正极材料和富锂正极材料在长周期循环过程中具有不同的失效路径。高镍材料NCM622在室温下长周期循环过程中，部分颗粒发生了由层状向尖晶石相的结构演变，这些相变主要发生在与导电剂/粘结剂接触的小颗粒中和大颗粒表面，但小颗粒经历了更为严重的相变和微观应变，导致其容量逐渐降低。而富锂材料LLNMO基本上所有颗粒（包括颗粒内部和外部）都发生了明显结构变化，即层状结构趋于无序化，导致LLNMO在高电压循环过程中表现出明显的电压衰减和容量损失。

总之，这项工作将μXRD-CT与其他先进技术相结合，更为全面的研究了锂离子电池层状正极材料在长周期循环过程中微观结构和微观应变的空间递变规律，有望为材料合成和电极制造提供重要参考。

论文信息

Probing Particle-Carbon/Binder Degradation Behavior in Fatigued Layered Cathode Materials through Machine Learning Aided Diffraction Tomography

Dr. Weibo Hua, Jinniu Chen, Dario Ferreira Sanchez, Björn Schwarz, Yang Yang, Anatoliy Senyshyn, Zhenguo Wu, Chong-Heng Shen, Michael Knapp, Helmut Ehrenberg, Dr. Sylvio Indris, Dr. Xiaodong Guo, Xiaoping Ouyang

文章的第一作者是西安交通大学的滑纬博研究员和硕士研究生陈金牛。

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202403189