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Nat. Catal.: 精确分析氢吸附峰,确定Pt催化剂上HER以边缘位点为主
析氢反应(HER)对于基础电化学研究和绿色制氢都具有重要意义。铂(Pt)具有最佳的氢结合能,是最有效的HER催化剂。Pt表面的HER是以吸附氢为主要反应中间体的多步电化学反应,特别是在酸性电解质中。大多数典型的Pt催化剂,特别是先进的纳米催化剂设计,具有多个吸附位点,可能显示出不同的HER活性。因此,确定主要的活性位点和理解它们在HER中的作用对于合理的催化剂设计至关重要。
近日,加利福尼亚大学洛杉矶分校段镶锋、黄昱和加州理工学院William A. Goddard III等利用具有明确(100)和(111)面及它们之间边缘位点的超薄Pt纳米线(PtNWs),使用最近开发的电输运光谱(ETS)直接探测在Pt表面上的氢吸附,揭示了两个不同的氢吸附峰: 一个与欠电位沉积H(HUPD)一致,另一个与导致HER电流快速增加的过电位沉积H(HOPD)一致。
在具有(111)和(100)面以及相应的边缘位置的PtNW上进行了反应力场(ReaxFF)计算,将两个吸附峰解卷积成台阶和边缘位点上的氢吸附,0.20 VRHE处的HUPD峰值应于氢吸附在(100)和(111)台阶位点上,0.038 VRHE处的HOPD峰则对应于氢吸附在(111)/(100)和(111)/(111)边缘位点上。
HOPD的峰位表明弱束缚氢原子的吸附自由能(ΔGH)接近于零,因此HOPD原子在热力学上更具活性,边缘位点是HER的主要活性位点。此外,基于ReaxFF计算的微动力学模型分析也证实了吸附在边缘位点上的氢原子主导了整个HER活性。在碱性介质中的ETS研究进一步证明,抑制了边缘位点的HOPD会导致更为缓慢的HER动力学。总的来说,该项工作通过对Pt催化剂上活性位点的定性和定量分析,揭示了不同表面位点的电催化作用,为设计和开发更有效的电催化剂提供了理论指导。
Edge sites dominate the hydrogen evolution reaction on platinum nanocatalysts. Nature Catalysis, 2024. DOI: 10.1038/s41929-024-01156-x
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碘乙烷-D5_IODOETHANE-D5_CAS:6485-58-1
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1,4-二溴苯-D4_1,4-Dibromobenzene-d4_CAS:4165-56-4
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苯甲酰胺-15N_Benzamide-15N_CAS:31656-62-9
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苯甲醇-D5_Benzene-2,3,4,5,6-d5-methanol_CAS:68661-10-9
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溴乙烷-D5_BROMOETHANE-D5_CAS:3675-63-6
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滴滴涕-D8(DDT-D8)_2,4′-Dichlorodiphenyltrichloroethane-d8_CAS:221899-88-3
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辛酰辅酶A_Octanoyl coenzyme A_CAS:1264-52-4
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乙基葡糖苷酸(铵盐)_ethyl glucuronide_CAS:913255-98-8
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丙二醇二醋酸酯PGDA_CAS:623-84-7
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5,7-二甲氧基-2-(3-((4-氧代-3,4-二氢酞嗪-1基)甲基)苯基)喹唑啉4(1H)-酮_5,7-dimethoxy-2-(3-((4oxo-3,4dihydrophthalazin-1yl)methyl)phenyl)quinazolin4(1H)-one _CAS:3037993-97-5
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双(2-乙基己基)次膦酸_CAS:13525-99-0
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甲基二苯基膦硫化物_Methyldiphenylphosphine sulfide_CAS:13639-74-2
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