金属有机框架材料(MOFs)具有丰富的化学组分和结构多样性,为HNCs设计制备和功能化提供了新的平台。已有一系列以MOFs基前驱体构筑HNCs的方法被报道,基于不同的空腔形成机制有表面保护(Surface Protecting)、表面固定收缩(Surface-Stabilized Contraction)、选择性刻蚀(Selective Etching)和配体交换(Ligand Exchange)等合成策略。然而,这些方法所利用的MOFs前驱体的往往是需要多个步骤合成的复合物(比如MOF@MOF、MOF@聚合物、MOF@保护层等)。相关合成需要进行表面包覆、刻蚀或者配体交换等要求比较苛刻的过程,不利于高的合成效率和产率,且不利于放大制备。
近日,暨南大学宾德善、周小平和李丹等发展了一种仅基于内部结晶不均的单一组分MOFs(STU-1)经一步热解即可获得一系列HNCs的新方法,并证实所获得的HNCs可作为长循环稳定的钠离子电池负极材料。
研究发现,以传统的溶液反应法代替溶剂热反应法,并结合反应动力学参数的控制,即可合成一系列不同颗粒结构(包括自组装结构)且内外结晶度分布不均的MOFs微米晶体颗粒。这些MOFs颗粒仅需一步碳化即可分别演变形成不同结构的空心多孔碳材料,包括蛋黄-蛋壳多面体结构、介孔球结构、空心球结构以及空心多孔超结构。该方法成果避免了传统方法所需的包覆、刻蚀和配体交换等苛刻步骤,具有较强的调控性和放大制备可行性。
Ze-Lin Zheng, Ming-Min Wu, Xian Zeng, Dr. Xiao-Wei Zhu, Dong Luo, Xue-Ling Chen, Yan-Fei Chen, Guo-Zhan Yang, Prof. De-Shan Bin, Prof. Xiao-Ping Zhou, Prof. Dan Li
文章的第一作者是暨南大学硕士研究生郑泽林、吴明敏和曾娴。
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202400012