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EES:d-d电子相互作用立大功!极大促进高熵合金纳米晶体HER活性
电催化水分解被认为是绿色和可持续的产氢方法。此外,与酸性水电解相比,碱性水电解具有明显的优势(如长期的稳定性、成熟的商业化)。然而,水电解过程中析氢反应(HER)的缓慢动力学和复杂的多电子反应途径导致了高能垒,限制了碱性水电解的效率。目前,具有低过电位和快速反应动力学的Pt基催化剂被认为是HER的基准催化剂,但它们较高的成本和稀缺的资源限制了其进一步的大规模应用。因此,合理设计Pt基催化剂以最大限度地利用活性位点,提高其对碱性HER的内在活性至关重要。
基于此,武汉大学王纪科和新加坡科技研究局(A*STAR)席识博等采用一步湿化学法制备了由纳米片组装的高熵合金PtMoPdRhNi (PtMo6Pd23Rh43Ni5、Pt33Mo6Pd33Rh18Ni10、Pt28Mo6Pd28Rh27Ni15、Pt18Mo6Pd24Rh12Ni40)纳米晶体(NCs)。
实验结果表明,d-d电子相互作用最强的Pt28Mo6Pd28Rh27Ni15 NCs在−10 mA cm−2电流密度下的HER过电位仅为9.7 mV,低于大多数报道的催化剂;并且,其在加速耐久性试验(ADTs)中,经过5000个循环后未观察到HER活性的衰减,表明Pt28Mo6Pd28Rh27Ni15 NCs具有优异的耐久性。
通过研究PtMoPdRhNi NCs中不同原子比下的HER性能,Pt28Mo6Pd28Rh27Ni15 NCs的电化学HER活性最高,证明了d-d电子相互作用是提高HER活性的关键。此外,原位SERS和理论计算表明,在PtMoPdRhNi NCs中,Pt和Ni位点促进了水的解离,而Pt和Rh位点同时加速了H*向H2的转化;并且由配体效应诱导的HEA键长下降和强的d-d相互作用增强了催化剂的HER活性。
综上,该项研究不仅揭示了Pt基HEA纳米材料中协同作用和局部化学环境等在提高HER活性中所起到的作用,而且为高效HEA催化剂制备提供了一种简单的合成方法。
High-Entropy Alloy nanocrystal assembled by nanosheets with d-d electron interaction for Hydrogen Evolution Reaction. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE01929B
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3,6,9,12-四草酸酯四癸二酸_CAS:32775-08-9
2024-07-26
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2,2-双(((4-叠氮基-2,3,5,6-四氟苯甲酰基)氧基)甲基)丙烷-1,3-二基双(4-叠嗪基-2,3,6-四氟苯甲酸酯_2,2-bis(((4-azido-2,3,5,6-tetrafluorobenzoyl)oxy)methyl)propane-1,3-diyl bis(4-azido-2,3,5,6-tetrafluorobenzoate)_CAS:157928-53-5
2024-06-24
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(8R,9S,13S,14S)-13-甲基-3-乙烯基 6,7,8,9,11,12,13,14,15,16-十氢-17H 环戊基[a]菲17-酮_ (8R,9S,13S,14S)-13-methyl-3-vinyl6,7,8,9,11,12,13,14,15,16-decahydro-17Hcyclopenta[a]phenanthren-17-one _CAS:151171-58-3
2024-06-24
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松柏醇-7-硝基苯并[c][1,2,5]恶二唑_2-[(E)-3-(4-hydroxy-3-methoxyphenyl)prop-2-enoxy]-N-[2-[(4-nitro-2,1,3-benzoxadiazol-7-yl)amino]ethyl]acetamidel_CAS:1803427-21-5
2024-06-24
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(2E)-N-(1-(3-氯苄基)-1H-咪唑-4-基)-3-(吡啶-3-基)丙-2-烯酰胺_(2E)-N-(1-(3-chlorobenzyl)-1H-imidazol-4-yl)-3-(pyridin-3-yl)prop-2-enamide_CAS:2128292-12-4
2024-06-24
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橙花叔醇葡萄糖苷_β-D-glucopyranosyl-(1->3)-6,7-trans-nerolidol_CAS:116174-71-1
2024-06-24
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(6S)-3-甲基-6-(1-烯-2-基)环己-2-烯醇_(6S)-3-methyl-6-(prop 1-en-2-yl)cyclohex-2-enol_CAS:1313708-57-4
2024-06-24
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(6R)-3-甲基-6-(1-烯-2-基)环己-2-烯醇_(6R)-3-methyl-6-(prop 1-en-2-yl)cyclohex-2-enol_CAS:1647065-98-2
2024-06-24
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乙基紫精二六氟磷酸盐_ethylviologen bis(hexafluorophosphate)_CAS:138926-07-5
2024-06-24
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四羟乙基乙二胺_CAS:140-07-8
2024-06-24
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(S)-2-(乙酰基硫基)丙酸_CAS:167466-66-2
2024-06-24
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TEMPO_CAS:2564-83-2
2024-06-24
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N-Boc-反式-4-氨基-脯氨酸甲酯盐酸盐_CAS:334999-32-5
2024-06-24