Angew. Chem. ：纳米限域增强电化学发光成像新方法

介观限域效应可以显著改变分子传输和反应动力学，目前已被广泛应用于催化能源等领域。然而，纳米尺度空间的受限反应环境十分复杂，亟需从分子水平上理解和展示纳米限域效应。因此，发展高灵敏度和高分辨化学测量方法，对探索电化学反应在纳米受限空间的限域效应及多孔材料的设计具有重要的科学意义。电化学发光显微成像技术由电化学反应引起暗场光辐射，是一种极低背景的稳定成像技术，已用于催化剂表面活性位点的表征，发展成为一种高灵敏度的分析技术。

近日，复旦大学刘宝红教授和南京大学江德臣教授、波尔多大学Sojic教授课题组合作，开发了基于介孔氧化硅负载三联吡啶钌纳米反应器的电化学发光显微成像技术，从单分子水平原位观察和验证了纳米限域孔道对电化学发光反应的增强效应和传质过程。纳反应器的多孔结构极大地影响了电化学发光性能，实验结果和有限元模拟结果均表明，与溶液均相反应相比，纳反应器中的分子反应速度加快，发射光子增多，电化学发光信号增强；孔道的受限微环境进一步促进传质过程，可以实现持续稳定的电化学发光。电化学发光成像背景信号低、信噪比高，可用于复杂体系中单分子的动态测量。借助该单分子电化学发光技术，成功实现了Hela和MCF-7细胞表面调控细胞迁移运动的跨膜蛋白整合素分子的高分辨成像和可视化分析。

本工作发展的纳米限域增强电化学发光技术将对多孔材料和催化剂的设计研制、关键目标分子的异质性研究等提供更丰富的信息和研究策略。

论文信息

Direct Visualization of Nanoconfinement Effect on Nanoreactor via Electrochemiluminescence Microscopy

Xuedong Huang, Dr. Binxiao Li, Yanwei Lu, Dr. Yixin Liu, Shurong Wang, Prof. Neso Sojic, Prof. Dechen Jiang, Prof. Baohong Liu

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202215078