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北交大王熙Angew.：TiO2纳米片中的单原子或双原子：电催化尿素合成的最佳选择？2022-12-31
作为新兴材料，单原子和双原子催化剂在电催化领域得到了广泛的报道。回答关键问题：单原子和双原子催化剂，哪种对电催化尿素合成更好？

 

基于此，北京交通大学王熙教授（通讯作者）等人报道了通过空位锚定策略设计了两种类型的催化剂：单原子Pd1-TiO2和双原子Pd1Cu1-TiO2纳米片。
其中，Pd1Cu1-TiO2具有超高合成尿素的活性，达到了为166.67 molurea molPd-1 h-1，在-0.5 V下的法拉第效率（FE）为22.54%，远远高于Pd1-TiO2。
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通过DFT计算，以进一步揭示Pd1Cu1-TiO2上可能的CO2和N2吸附位点。Bader电荷分析表明，N2分子中有一个富电子的N原子，CO2分子中有一个缺电子的C原子。从Pd1Cu1-TiO2中可以看出，Pd1Cu1双原子部分为缺电子区，可与N2中富电子的N原子相匹配。
因此，Pd1Cu1双原子位点和Pd1Cu1-TiO2中的电负性OV分别通过电子相互作用使N2和CO2的目标吸附成为可能。此外，通过计算得出Pd1Cu1-TiO2对*N2和*CO2的吸附能远低于Pd1-TiO2，证明了双原子催化剂在促进目标吸附和N2-CO2偶联方面的优势。
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作者还研究了Pd1Cu1-TiO2和Pd1-TiO2催化剂可能的反应途径。在Pd1Cu1-TiO2上的尿素反应由吸收的N2和CO2开始，随后分解为Pd-N2和*COOH，其中Pd1和OV分别作为活性位点被吸附。
本文还计算了Pd1Cu1-TiO2在没有N2吸附的情况下对CO2RR的两条路径，Pd1作为CO2的活性位点，从*CO2到*CO的总吉布斯自由能（∆G）为0.636 eV。
在N2吸收作用下，Pd1为N2的活性位点，Ov为CO2RR的活性位点，∆G较低，为0.412 eV，与后续放热*NCON的形成有关。
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Single-Atom or Dual-Atom in TiO2 Nanosheet: Which is the Better Choice for Electrocatalytic Urea Synthesis？Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202216835.
https://doi.org/10.1002/anie.202216835.

 

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