近日，同济大学陈作锋教授（通讯作者）等人报道了一种电重整策略，利用双功能氮化镍钴纳米片电催化剂（Co-Ni₃N/CC）对聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）废物进行升级循环，同时产生氢气（H₂）。

PET塑料在碱性溶液中消化，产生电化学活性单体乙二醇（EG）。在Co-Ni₃N/CC对的PET水解产物中，集成的EG氧化制氢系统在电池电压1.46 V时，电流密度达到50 mA·cm^-2，比常规水裂解低370 mV。

作者构建了Ni₃N、Co-Ni₃N、Ni₃N@NiOOH（Ni₃N为核，NiOOH为壳）和Co-Ni₃N@NiOOH/CoOOH（Co-Ni₃N为核，NiOOH/CoOOH为壳）的优化结构模型，并利用DFT计算了优化模型Ni₃N和Co-Ni₃N对乙二醇和水的吸附能。

Co-Ni₃N的负水吸附能（-0.32 eV）比Ni₃N的负水吸附能（-0.26 eV）更大，表明Co-Ni₃N对水的有效吸附和后续H₂的活化作用。与Ni₃N（-0.42 eV）相比，Co-Ni₃N对乙二醇的负吸附能（-0.52 eV）更大，有利于EGOR。

DFT计算表明，乙二醇的O-H键裂解形成*CH₂OHCHO中间体是一个吸热过程。在Co-Ni₃N@NiOOH/CoOOH和NiOOH/CoOOH条件下生成乙醇醛中间体的吉布斯自由能变化分别为0.57和1.00 eV，表明这是EGOR过程中的速率决定步骤（RDS）。

结果表明，Co-Ni₃N@NiOOH/CoOOH具有最低的反应能垒，突出了Co-Ni₃N异质结构相对于EGOR的优势，同时Co-Ni₃N异质结构有利于优化试剂/中间体的吸附能，促进HER和EGOR活性。

Upcycling PET in parallel with energy-saving H₂ production via bifunctional nickel-cobalt nitride nanosheets. Nano Res., 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-5085-9.

https://doi.org/10.1007/s12274-022-5085-9.

​