可定量预测的DNA调控的金属纳米颗粒的结构和光学性质

▲第一作者：王一茗

通讯作者：陆艺教授

通讯单位：伊利诺伊大学香槟分校

论文DOI：10.1021/jacs.1c11333

本文定量的研究了DNA调控的金银-核壳纳米结构在生长过程中不同的结构参数是如何协同影响其光学性质参数。作者通过在纳米结构生长过程中替换DNA序列，合成出完全可预测的新纳米颗粒。

金属纳米颗粒在催化，器件，成像和医药领域都有广泛的应用。理想情况下，我们希望可以如电脑程序般精确的设计纳米颗粒的结构参数，从而精确调控适合具体应用的功能参数。然而，实现这个目标有两个挑战。第一个挑战是纳米颗粒的生长过程非常复杂，尤其是不同晶面的微观生长动力学，很难通过基于热力学的模型来预测。第二个挑战是每一个功能参数都有可能被多个结构参数所控制，而这些结构参数在纳米颗粒生长的过程中又会不断共同改变，这让准确预测纳米颗粒的结构和功能难上加难。

在陆艺教授课题组之前的研究中，研究者们发现不同序列的DNA作为合成纳米颗粒中的配体添加剂可以精确控制银离子还原反应的速率以及不同晶面生长的速度。在本文中，作者们研究了不同DNA序列如何在金银-核壳纳米结构生长过程中精确控制纳米颗粒的结构参数和光学性质参数。作者们系统的研究了纳米双锥体的轴向角角度和长宽比与纳米颗粒光学参数之间的关系。基于对两个结构参数在纳米颗粒生长过程中的变化规律的了解，作者们通过替换纳米颗粒生长溶液中的DNA序列，设计了一系列性能可预测的全新纳米结构。这些纳米结构的性能可以通过替换DNA序列的时间点来控制。本研究为精确设计结构性能可控的纳米结构提供了新的思路，也展现出使用可精确编码的生物分子合成纳米颗粒的巨大前景。

▲图一. A20 和 C20 DNA序列控制的金-银核壳纳米颗粒形貌随时间变化的扫描电镜和透射电镜照片。(a-g)A20纳米结构，（h-g）C20纳米结构。扫描电镜图片(a-f,h-m)的比例尺为100纳米，透射电镜图片（g,n）的比例尺为50纳米。

▲图二. 在生长过程中不同时间点进行DNA序列交换产生的金-银核壳纳米颗粒的扫描电镜照片。比例尺为100纳米。

▲图三. 实验测量的（实线）和理论预测的（虚线）的局域表面等离子共振最大吸收峰位置。棕色为A20向C20序列交换产生的纳米结构，蓝色为C20向A20序列交换产生的纳米结构。

▲图四. 单一DNA控制的和DNA序列交换控制的金-银纳米颗粒的生长机理

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c11333