东南刘磊Small: 过电位仅为32 mV! Pt原子锚定在MoS2纳米管上用于高效析氢

电催化析氢反应(HER)是众多清洁能源转换技术中最有效的方法之一，探索合适的催化剂以实现高效HER和降低能耗具有重要意义。长期以来，过电位几乎为零的铂(Pt)被认为是一种有效的HER电催化剂，但其高昂的价格限制了其应用。单原子催化剂(SAC)可以在超低催化剂消耗下实现出色的催化效率，并且Pt和载体的耦合作用可以改善催化剂的电子结构，从而提高本征活性。

近日，东南大学刘磊团队将铂(Pt)原子固定在通过原子层沉积(ALD)制备的二硫化钼纳米管阵列(MoS₂-NTA)壁上(Pt/MoS₂-NTA/Ti₃C₂)，用于高效的析氢反应(HER)。

具体而言，首先通过ALD阳极氧化铝(AAO)模板牺牲策略制备了具有不同纳米管直径和壁厚的MoS₂-NTA，然后将Pt原子固定在Ti₃C₂负载的MoS₂-NTA的壁上作为催化体系；有序的MoS₂-NTA而非二维MoS₂可防止Pt原子聚集并发挥催化活性。

因此，用0.13 wt.% Pt修饰的Pt/MoS₂-NTA/Ti₃C₂在10 mA cm^-2的电流密度下，HER过电位仅为32 mV，优于20 wt.%的商业Pt/C(41 mV)。

实验和密度泛函理论(DFT)计算表明，MoS₂-NT具有比平面MoS₂更低的E形式，并且MoS₂-NT的ΔG_H*Mo-sub(-0.055 eV)和ΔG_H*Mo-top(0.079 eV)接近于零；不同的电荷密度证实了位于管状结构中的Pt可以诱导质子积累以产生更显着的局部电场效应，从而提高电催化HER活性。

因此，应用ALD技术制造有序MoS₂纳米管以及使用管状而非平面MoS₂作为Pt SAC载体为提高HER性能提供了一种有效的方法。

Pt Atom on the Wall of Atomic Layer Deposition(ALD)-Made MoS₂ Nanotubes for Efficient Hydrogen Evolution. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202105129