析氢反应(HER)电化学分解水是一种很有前途的获取氢气(H2)的方法。其中,铂(Pt)基催化剂在碱性条件下具有优异的性能,但是Pt的高成本和稀缺性阻碍了其大规模应用。二维(2D)过渡金属二硫化物(如MoS2)显示出巨大的HER潜力。然而,具有最稳定2H相的MoS2表现出非常低的HER活性,尤其是碱性溶液中,而过渡金属二硫化物的相工程对于提高其电催化性能具有重要意义。
基于此,上海交通大学邱惠斌教授和刘晰副教授(共同通讯作者)等人报道了一种简便且可扩展的N2等离子体策略,以促进MoS2纳米片从2H相转变为1T相,并具有显着的转化率约为62%。
通过实验发现,等离子体策略有利于额外沉积的Pt盐的解离和Pt原子扩散到MoS2纳米片中,从而进一步将1T相的产率提高到约为87%。所制备的固定在碳布(CC)上的N, Pt-MoS2纳米片复合物显示出优异的碱性HER活性,在电流密度为10 mA cm-2下具有38 mV的低过电位以及超过240 h和1000 h的循环结构稳定性。
通过精细的结构表征和密度泛函理论(DFT)计算表明,N和Pt元素的深度掺杂调节了MoS2的电子和配位结构,随后激活了硫位点,形成了有利于水吸附和解离的空2Pz轨道。值得注意的是,该工作中开发的等离子体制备策略很容易适用于制备具有均匀1T相和高产氢的大面积N, Pt-MoS2纳米片涂层CC(32 cm×16 cm)。
Plasma-Induced Large-Area N, Pt-Doping and Phase Engineering of MoS2 Nanosheets for Alkaline Hydrogen Evolution. Energy Environ. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D1EE03825G.
https://doi.org/10.1039/D1EE03825G.