近日,中科院大连化物所孙剑和葛庆杰研究团队在CO2催化转化领域取得新进展,通过设计一种多助剂共存的铁基催化剂,实现了CO2加氢高选择性制取线性-烯烃。
化石能源的大量消耗使温室气体CO2的排放量急剧增加,引起全球气候变暖等日益严峻的环境问题。若能利用CO2为原料,将其直接转化为高附加值的化学品,不仅可实现碳减排,还可减轻对煤、石油等传统资源的依赖,具有重要意义。然而,二氧化碳的选择性转化是世界性的难题,制备高选择性、高稳定性的催化剂面临巨大挑战。
在前期CO2加氢直接转化制燃料汽油的研究基础上,该团队首次提出了CO2加氢直接转化为高值化学品线-烯烃的新路线。线性-烯烃是一种非常重要且附加值极高的化工原料,被广泛应用于高级润滑油、聚烯烃等生产领域。但该产品的生产长期依赖石油,且市场严重供不应求。在最新的研究工作中,该团队通过设计氧化铁和碳化铁共存的铁催化剂,辅以玉米芯灰分中协同共存的多种电子助剂和结构助剂,突破了二氧化碳加氢C-O键活化和C-C键偶联的技术瓶颈,在温和的反应条件下,大幅提升了烯烃及线性-烯烃的选择性,CO2单程转化率31%,烯烃选择性达72%,C4-C17的线性-烯烃在烯烃(C4+)中的比例突破80%。通过优化多活性位及助剂的空间排布,揭示了线性-烯烃生成的关键控制机制。催化剂连续运转保持稳定。该工作为利用CO2制取高值化学品的研究提供了新思路,同时也为间歇性可再生能源的利用开辟了新途径。
化学慧定制合成事业部摘录