碳纳米材料因其优异的导电性、化学稳定性以及独特的微观结构在工业生产中表现出巨大潜力,一般通过低蒸气压天然产物或碳化合成聚合物制备,这种制备过程存在明显的缺点,例如难设计所得产物的微观结构和化学组成,聚合过程复杂缓慢。
到目前为止,如何低成本、高度可控可大规模制备所需成分和结构的碳纳米材料仍是一项巨大的挑战。来自中国科学技术大学的Yu Shuhong教授和 Liang Haiwei教授领导的研究团队提出了一种简单方法,通过过渡金属催化碳化小有机分子(SOMs)制备一系列功能性CMs。该研究结果发表于《Science Advances》,文章标题为《Transition metal-assisted carbonization of small organic molecules toward functional carbon materials》(过渡金属催化小有机分子碳化制备功能性碳材料)。小有机分子作为制备CMs的前驱体有一些明显的优点,例如来源广、成本低以及含有各类元素。此前关于SOM转化为CMs工作的合成条件非常苛刻,例如高温密闭热解、化学气相沉积或基于盐熔体的离子热碳化,因为SOM在评估温度下的高挥发性。为了解决这个问题,由Yu Shuhong 教授和Liang Haiwei教授领导的研究小组开发了一种过渡金属催化SOMs碳化方法。过渡金属可以催化优先形成热稳定的中间聚合物结构,避免加热过程中SOMs的直接升华,保障了具有高碳产率的CM的成功制备。研究人员已发现15种小有机分子(SOMs)和9种过渡金属(TMSs)可分别用于碳前体和催化剂。此外,该方法可使用两种硬质模板来增强所得CMS的孔隙率。
种种研究表明,这是一种简单、高效通用的制备CMs的方法。制备的CM表现出三种不同的突出微观结构(包括竹状多壁碳纳米管、微米级纳米片和不规则颗粒)这些结构高度依赖于SOM的分子结构。此外,CM具有高比表面积、大孔体积、丰富的杂原子以及高度石墨结构的特点,显示出非均相催化的显著应用潜力。例如乙苯的选择性氧化和硝基苯的催化加氢;电催化反应,如析氢反应和氧还原反应。这项工作为合成特定成分和结构的CM开启了新思路。
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