单层二硫化钼是一种新型二维半导体材料,具有直接带隙和谷极化特性,在新型半导体电子和光电器件应用方面具有巨大潜力。要实现这些应用,尤其针对大尺度集成器件的需求,首先在材料上要解决单层二硫化钼的大尺度外延问题。同时,将大尺度单层二硫化钼薄膜无损转移到任意衬底之上也是拓展其器件应用的关键技术。到目前为止,国际上报道的化学气相沉积、分子束外延等生长的单层二硫化钼连续膜存在层数不可控、多晶(晶粒取向随机)、难以获得晶圆尺寸等缺点。
针对如何实现高质量、晶圆级、晶粒取向一致的单层二硫化钼的晶圆级外延的挑战,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心纳米物理与器件实验室张广宇研究组(N07组)在前期工作基础( ACS Nano 2014, 8, 6024; JACS 2015, 137, 15632; Adv. Mater. 2016, 28, 1950; Small 2017, 13, 1603005)上,采用MOCVD的设计思路搭建了分立源式三温区气相范德瓦尔斯外延系统,在单层二硫化钼的低成本、高效、晶圆级外延生长上取得突破。N07组博士生余画、廖梦舟等利用该系统优化了生长条件,在自限生长的前提下,在2英寸蓝宝石晶圆衬底上外延出高质量单层二硫化钼膜。所外延的晶圆级二硫化钼膜具有晶圆尺度的均匀性(100%覆盖度、成膜均匀、无第二层)。低能电子衍射、高分辨透射电子显微镜、以及角分辨光电子谱的表征结果表明,外延膜只有0°和60°两种晶体取向,相同取向晶畴融合形成单晶,不同取向晶畴融合形成0°/60°晶界;具有直接带隙为2.11 eV,观察到价带顶劈裂为140 meV。基于外延膜转移到 SiO2/Sip++衬底上制备的晶圆规模器件阵列具有良好的性能,本征场效应晶体管器件为n型,平均沟道迁移率为40 cm2V-1s-1。我们还开发了一种简单、无污染、快速、非破坏性的方法,利用水辅助将这些晶圆级二硫化钼薄膜从蓝宝石转移到其他任意衬底上。在转移之后, 这些蓝宝石晶片仍可用于后续的生长。这种转移技术还能够应用于层数和角度控制的复杂堆叠结构。
本工作突破了晶圆级单层二硫化钼的取向外延和转移技术,为其在电子和光电器件中的应用奠定了材料基础。相关结果发表在ACS Nano 2017, 11, 12001上,工作得到了国家重点基础研究发展计划(2016YFA0300904)、国家自然科学基金(51572289, 61325021, 61390503)、中科院前沿科学重点研究项目(QYZDB-SSW-SLH004)以及中科院先导(B)培育项目(XDPB06)的资助。
(a) 两英寸生长的蓝宝石上的硫化钼晶圆。插图:生长的晶圆的低能电子衍射图。(b) 晶界的高分辨透射电镜图。(c) 3个2英寸硫化钼膜转移到一个4英寸硅片上。(d) 预制图案转移硫化钼条带到硅片上。
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