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韩布兴团队Nature子刊：超临界CO2氧化Cu及控制合成非晶纳米金属催化剂用于CO2电还原2023-04-21
非晶态(长程无序结构)纳米金属催化剂具有良好的物理和催化性能，因而具有广泛的应用前景。与晶态材料相比，非晶态结构表现出独特的原子排列和丰富的低配位原子，减少了反应的能量障碍，增强了中间体的吸附，可以打破固有的线性标度关系。然而，非晶合金的常规制备方法导致大颗粒尺寸和低缺陷，从而大大降低了反应的活性中心。

 

近年来，有文献报道了一步合成法制备的非晶态金属催化剂，这些催化剂的反应速率要么太快，要么太慢。但是，由于无法控制催化剂的成核和生长速率，一步法难以控制非晶态金属催化剂的粒度。因此，开发可控的新型制备方法和探索非晶金属的形成机理具有重要意义。
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基于此，中科院化学研究所韩布兴课题组采用超临界CO2处理和电还原相结合的方法制备了具有非晶态铜壳和晶核的纳米颗粒。
研究人员采用机器学习方法模拟了非晶态铜的形成过程。结果表明，非晶CuxO形成的主要原因是：在超临界CO2作用下，*CO2可以分解为*CO和*O，而*O可以穿透到Cu晶格内部。这可能与铜的还原性和强*O吸附有关。
此外，具有非晶壳层的铜纳米颗粒的尺寸取决于原始晶体铜纳米颗粒的尺寸，因此可以很容易地控制其尺寸，并且非晶壳的厚度可以很容易地通过CO2压力和/或处理时间来控制。
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电化学CO2还原性能测试结果表明，非晶态Cu催化剂在电流密度为320 mA cm−2下生成C2+含氧化合物的活性和选择性均有显著提高，法拉第效率达到为65.3%。
原位SERS和密度泛函理论(DFT)计算表明，非晶态Cu表现出较高的CO2电还原转化为CO的活性和较高的*CO中间体表面覆盖率，这是高效制备C2+含氧化合物的主要因素。
基于以上结果，利用超临界CO2氧化金属制备非晶态金属催化剂的策略也可以用于制备其他一些非晶态催化剂，以实现CO2的高效转化。
Oxidation of Metallic Cu by Supercritical CO2 and Control Synthesis of Amorphous Nano-Metal Catalysts for CO2 Electroreduction. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36721-8

 

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