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清华深研院ACS Catal.: 脉冲电催化立大功,促进Co@Cu NW串联催化NO3−还原为NH3
在NO3RR反应中,串联反应将NO3−转化为NH3反应分为两个步骤:从NO3−转化为NO2−的2e−过程和从NO2−转化为NH3的6e−过程。催化位点的空间分离是实现有效串联催化的关键。
其中,Cu/Co串联催化已被最广泛地研究,Cu基催化剂可以将NO3−转化为NO2−而Co基催化剂能够将NO2−转化为NH3。Cu基催化剂在低电位下可以将NO3−转化为NO2−,但随着电位的增加,其能够将NO3−直接转化为NH3。相反,Co基催化剂的NO2−转化效率随着电位的降低而显著降低。
因此,协调两相的逐步催化能力对空间串联催化提出了挑战。时间分离策略涉及改变测试条件以使NO3−至NO2−和NO2−至NH3反应在相同催化剂上相对独立地发生,从而能够实现可控的两步催化反应。
在脉冲电催化的基础上,研究了Cu单原子催化剂上的反应,证实了脉冲催化NO2−介导NO3RR的可行性。基于此,清华大学深圳国际研究生院席靖宇课题组以Co@Cu纳米线(NW)为催化剂,开发了一种具有Co相和Cu相双活性中心的NO2−介导脉冲电催化NO3RR反应。
实验结果表明,在反应过程中,Cu中心在低电位下迅速将NO3−转化为NO2−,在催化剂表面形成局部高浓度的NO2−。随后,通过切换到一个高电位,Co中心充分利用其优越的能力,将NO2−转化为NH3,从而完成一个周期的脉冲催化。
此外,脉冲低电位驱动催化剂表面的NO3−被还原为NO2−;当切换到高电位时,作为主要反应物的NO2−优先被还原,从而在一定程度上抑制了HER。
在脉冲NO3RR过程中,Co@Cu NW催化剂在−0.2和−0.7 VRHE脉冲电压下的最大NH3生产速率和法拉第效率分别为5148.6 μg h−1 cm−2和88.6 ± 2.7%。
此外,Co@Cu NW在连续15次运行中具有优异的重复性和整体稳定性,并且在48小时长期脉冲NO3RR过程中的脉冲曲线没有任何波动。稳定性测试后Co@Cu NW的形貌和结构几乎保持不变,证实了其优异的稳定性。
总的来说,该项工作揭示了双组分活性位点协同脉冲催化NO3RR的机理,为设计和开发高效的脉冲电催化剂用于有效催化NO3RR或是其他反应提供了理论依据。
Nitrite-mediated pulsed electrocatalytic nitrate reduction to ammonia over Co@Cu NW with dual active sites. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c03782
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