清华彭悦Nat. Commun.: 探索 NO 氧化过程中出溶 Mn2O3@SmMn2O5界面上晶格氧的动态演化

研究概述

金属氧化物中的晶格氧在柴油氧化催化剂的反应中发挥着重要作用，但对催化过程中结构演变的原子水平的理解仍然难以捉摸。

基于此，清华大学彭悦在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Exploring the dynamic evolution of lattice oxygen on exsolved-Mn₂O₃@SmMn₂O₅ interfaces for NO Oxidation》的研究论文。

在这里，研究人员使用非化学计量溶出方法开发了 Mn₂O₃/SmMn₂O₅ 催化剂，以探索晶格氧在 NO 氧化中的作用。

Mn₂O₃和莫来石之间界面之间的相互作用导致Mn–O键共价性的增强和Mn³⁺位点电子密度的增加，从而在Mn³⁺位点附近形成高活性的晶格氧。

近环境压力X射线光电子和吸收光谱表明，活化的晶格氧能够在氧化还原循环过程中实现Mn价态和Mn-O键共价的可逆变化，降低NO氧化的能量势垒，并通过Mars-van Krevelen协同机制促进NO₂的解吸。

因此，与商业Pt/Al₂O₃催化剂相比，Mn₂O₃/SmMn₂O₅具有更高的NO氧化活性和更好的耐水热老化性能。

图文解读

图1：柴油废气的氧化活性。

图2：晶格氧和金属Mn位点的动态结构演变。

图3：NO氧化中的活性位点和反应机理。

文献信息

Wang, X., Yang, Q., Li, X. et al. Exploring the dynamic evolution of lattice oxygen on exsolved-Mn₂O₃@SmMn₂O₅ interfaces for NO Oxidation. Nat Commun 15, 7613 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-51473-9