四单位联合AM：吡啶N-B对掺杂晶体石墨烯纳米带/无定形碳杂化电催化剂助力高效ORR

碳材料是一种有前途的氧还原反应（ORR）电催化剂。杂原子掺杂是最广泛使用的调制策略，过去十年里大量的研究被报道。然而，杂原子调制碳的催化活性很难与金属基电催化剂相比。

基于此，中国林业科学研究院林产研究所蒋剑春院士、上海大学王亮研究员、河南农业大学刘艳艳教授和南京林业大学范孟孟副教授（共同通讯作者）等人报道了一种“双催化剂”（Fe盐，H₃BO₃）策略，以定向制造由吡啶N-B对掺杂的晶体石墨烯纳米带（GNs）/无定形碳的多孔结构。

在合成中，高浓度H₃BO₃与Fe(III)盐偶联形成二维（2D）石墨烯层（表示为FeBO层）。在高退火温度下，B原子可以吸收C原子的电子，导致C-C的键断裂，然后碳骨架的重排和Fe(III)盐是形成具有C渗透机制的碳微晶的另一种催化剂转化为金属Fe，然后析出C。

形成的碳微晶在FeBO层（作为硬模板）上相互连接，导致GN的生长。FeBO层间的空间效应有利于平面吡啶N-B对的形成。整体分层多孔结构和晶体GN有效地促进了ORR的离子/质量和电子传输。

实验测试发现，吡啶N-B对中的N百分比占所有掺杂N物种的约80%。吡啶N-B对通过几乎4e^–转移途径驱动ORR，在碱性溶液中具有半波电位（0.812 V vs. RHE）和起始电位（0.876 V vs. RHE），所制备的碳催化剂的ORR催化性能接近于商业Pt/C，并且优于大多数现有的碳基催化剂。

组装后的Zn-空气电池具有94 mW cm^-2的高峰值功率密度。密度泛函理论（DFT）技术模拟表明，吡啶N-B对在所有潜在构型中具有最高的催化活性，这是由于与B相邻的C活性位点的电荷密度最高，增强了与p-带中心中间体的相互作用强度。

A Facile “Double Catalysts” Approach to Directionally Fabricate Pyridinic N-B Pair Doped Crystal Graphene Nanoribbons/Amorphous Carbon Hybrid Electrocatalysts for Efficient Oxygen Reduction Reaction. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202107040.

https://doi.org/10.1002/adma.202107040.