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哈工大/福大AFM: 优化界面微环境,促进Pt SAC-NiCrO3/NF催化碱性HER
Pt基材料是性能优异的HER催化剂。为了最大限度地发挥每个Pt活性位点的性能,目前的研究主要集中在选择合适的载体来负载Pt位点,从而触发金属-载体相互作用(MSI)。考虑到碱性HER涉及两个连续的过程:水分解和质子吸收/解吸,理论上可以通过优化Pt位点和载体之间的分工来增强HER动力学。过渡金属氧化物/氢氧化物(TMO)具有很强的亲氧性,可以降低水分解障碍。
与TMO结合的单原子Pt已经证明了协同共催化在提高HER活性方面的重要作用。然而,由于许多异质结位点的反应动力学不匹配,这种催化构型的性能仍然低于Pt/C。定制的电子结构在优化界面微环境方面起着至关重要的作用,显著加速氧化物载体上的水解离过程。
同时,均匀分散的Pt位点与诱导的近酸性环境相结合,确保随后涉及质子的反应迅速进行,从而提高整体催化性能。因此,合理设计载体来提高MSI和促进共催化行为仍然是改善HER活性的关键挑战。
近日,哈尔滨工业大学杨培霞、李若鹏和福州大学李亚强等开发了一种Pt SAC-NiCrO3/NF催化剂,并证实了MSI效应和负载的共催化剂在增强电催化HER中的关键作用。
理论分析显示,MSI诱导的电子重分布增强了两种成分的动力学,即NiCrO3载体促进了Volmer-Tafel途径中的初始水分解,而均匀分布的Pt位点负责随后的质子参与反应过程。
研究人员还观察到,这种明确的分工创造了一个动力学上有利的微环境,特别是在Pt位点周围的近酸性状态,这有利于加速Tafel步骤,降低反应能垒。综上,MSI效应产生更多的自由水状态,加速氧化物载体上的初始水分解,触发高效的协同催化行为。
性能测试结果显示,Pt SAC-NiCrO3/NF催化剂在碱性条件下达到10和100 mA cm-2电流密度时所需的HER过电位分别为23和122 mV,质量活性为382.77 mA mg-1Pt,优于NiCrO3/NF和Pt/C。
此外,利用Pt SAC-NiCrO3/NF作为阴极和NiFeOxHy/NF作为阳极组装的水电解槽仅需1.51 V的电池电压就能达到100 mA cm-2的电流密度,并且在该电流密度下连续运行100小时而没有发生明显活性衰减,显示出巨大的应用潜力。
总的来说,该项工作阐明了金属-载体相互作用(MSI)协同共催化增强HER的机理,为设计并开发高效的HER电催化剂提供了理论依据。
Engineering metal‐support interaction for manipulate microenvironment: single‐atom platinum decorated on nickel‐chromium oxides toward high‐performance alkaline hydrogen evolution. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202416678
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