制造业的持续增长,加上塑料制品难于回收,导致自然环境中产生了大量的废塑料。目前,大多数现有的化学回收和升级回收方法都存在反应条件恶劣和产品选择性差的问题。基于此,北京大学马丁教授和王蒙教授(共同通讯作者)等人报道了一种光催化塑料转化策略,在可见光照射下,使用非均相石墨氮化碳(graphitic carbon nitride, g-C3N4)催化剂将聚苯乙烯(polystyrene, PS)氧化为芳族含氧化合物。
在文中,作者利用g-C3N4催化剂在液相中将聚苯乙烯氧化为芳族含氧化合物,包括苯甲酸、苯乙酮和苯甲醛。在150 °C时,聚苯乙烯的转化率超过90%,且主要产物是苯甲酸、苯乙酮和苯甲醛。在可见光照射下,当反应温度为150 °C时,g-C3N4催化剂反应性能优异,质量比反应性良好(约10 mg·gcat-1 h-1),对单一高值化学物质(苯甲酸,超过80%)选择性好。
此外,作者展示了实际生活中产生塑料垃圾(克级)的转化。对于0.5 g聚苯乙烯塑料废料的转化,得到0.36 g芳族含氧化合物。作者还通过各种表征方法研究了反应机理,并通过聚苯乙烯活化,氧化C-H键在其主链上形成羟基和羰基,然后发生键断裂(C-C键活化),并进一步氧化成主要产物苯甲酸。
Catalytic oxidation of polystyrene to aromatic oxygenates over a graphitic carbon nitride catalyst. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-32510-x.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-32510-x.