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三单位联合EES: 缺陷活化Fe2O3-CeO2上晶格氧,高效电催化水氧化2024-07-25
电催化水分解(OWS)是一种绿色且可持续的制氢方法。然而,阳极析氧反应(OER)由于具有缓慢的反应动力学,限制了水电解的整体反应效率。传统的吸附质演化机制(AEM)不能克服受Sabatier’s原理和关键中间体(*O、*OH和*OOH等)线性尺度关系限制,阻碍了催化性能的提高。最近的研究证明,基于晶格氧机制(LOM)的OER通过解耦质子和电子转移,绕过线性尺度AEM的限制,从而降低反应过电位,减少能量消耗。因此,开发基于LOM的新型OER电催化剂已成为推进水分解发展的研究前沿之一。

 

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近日,北京大学邹如强大湾区大学(筹)郭文翰四川师范大学谢奉妤等报道了一种多孔镍泡沫(NF)负载的富含缺陷的Fe2O3/CeO2纳米异质结材料(Fe2O3@CeO2-OV),作为高效OER催化电极。
结合XPS、18O同位素标记和密度泛函理论(DFT)计算,证明富缺陷初始结构诱导的晶格氧的参与,使AEM向LOM的转换成为可能。具体而言,氧空位显著增强了Fe2O3与CeO2纳米颗粒之间的相互作用,促进了异质结界面上的电荷转移,降低了LOM*(OL-O)形成和O2解吸步骤的自由能,从而显著提升催化剂固有的OER活性。
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性能测试结果显示,所制备的富缺陷Fe2O3@CeO2-OV催化剂在10 mA cm−2电流密度下的OER过电位仅为172 mV,并且其可以在317 mV过电位下达到1000 mA cm−2的大电流密度,优于大多数文献报道的Fe基催化剂。此外,在膜基流动池中模拟实际的工业场景,Fe2O3@CeO2-OV同样表现出良好的活性和稳定性,证实了其在商业应用中的巨大潜力。
总的来说,该项工作为构建高性能Fe基OER催化剂提供了一种新的策略,同时为低成本工业水分解应用提供了一种很有前途的解决方案。
Activating lattice oxygen by defect-engineered Fe2O3-CeO2 nano-heterojunction for efficient electrochemical water oxidation. Energy & Environmental Science, 2024. DOI: 10.1039/D4EE01588F

 

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