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【Angew. Chem. Int. Ed.】用钯纳米晶体探索单粒子电化学中的应变效应2023-06-29
表面应变通常由不同成分之间的晶格失配或某些孪晶结构引起，在异质催化中发挥作用。通过调整表面原子间距，可以调节催化剂的表面电子结构，从而改变反应中间体的能量。应变工程方法已经应用于多种金属电催化剂，包括氢气发生、氧还原、二氧化碳还原等反应。因此，深入了解表面应变与催化反应性之间的关联对于开发高效催化剂至关重要。然而，目前评估金属纳米晶体电催化活性的方法是基于复合电极的宏观测量，通常涉及导电剂和粘合剂的整合。此外，实现具有高均匀性的原子结构并进行合理控制通常具有挑战性。目前仍然缺乏直接的实验证据，特别是在单粒子分辨率下，证明金属纳米晶体的表面应变对催化活性的影响。调控异质催化剂的表面应变被认为是调节其催化活性的有效策略。然而，对于单粒子分辨率下电催化活性中应变效应的清晰理解仍然不足。

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图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.
在最近这篇研究中，利用扫描电化学细胞显微镜（SECCM）对具有相同表面界定的{111}晶面和相似尺寸的单个Pd八面体和二十面体进行了单粒子电化学制氢反应（HER）研究。结果显示，受拉伸应变的Pd二十面体表现出显著优越的HER电催化活性。在Pd二十面体上，相对于Pd八面体，在-0.87 V vs RHE的条件下，估计的换能频率约高出两倍。作者通过单粒子电化学研究利用SECCM模糊地突出了拉伸应变对电催化活性的重要性，并可能为理解表面应变与催化反应性之间的基本关系提供了新的策略。这项研究揭示了在单个Pd纳米晶体上，表面应变对电催化活性的影响，并为调控异质催化剂的表面应变以定制其催化活性提供了指导。这对于开发高效催化剂和设计可持续能源转换系统具有重要意义。
标题：Exploring the Strain Effect in Single Particle Electrochemistry using Pd Nanocrystals
作者：Jiao Zhao, Menglin Wang, Yu Peng, Jie Ni, Sunpei Hu, Jie Zeng,* and Qianjin Chen*
链接：https://doi.org/10.1002/anie.202304424

 

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