微生物生物修复可以提供一种环境友好且可扩展的解决方案,用于处理被污染的土壤和水。然而,微生物尚未优化降解持久性人为污染物的途径,特别是有机卤化物。
有鉴于此,Harvard Medical School的Tai L. Ng课题组通过构建钴胺(B12)依赖结构域的序列相似网络筛选了一系列B12依赖的还原脱卤酶,并从中鉴定了未报道的能够对四氯乙烯脱氯的脱卤酶。
图片来源:ACS Chem. Biol.
此外,还鉴定一系列能够选择性地对甲状腺干扰剂2,4,6-三碘酚脱碘的脱碘酶。
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进一步研究发现,其中一种脱碘酶CdRdhA,由与动物相关的厌氧芽孢杆菌Clostridioides difficile编码,被证明能够去卤化天然代谢产物L-卤代酪氨酸。
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最后,该研究还在细胞中,通过铁氧还蛋白氧化还原酶和黄氧还蛋白的几种组合从丙酮酸盐中提取并转移低电位电子,实现了在没有人工还原剂和介质的情况下驱动还原脱卤。
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这项工作为一个研究相对不足的B12依赖酶家族提供了新的见解,并为设计降解非天然小分子污染物的合成途径奠定了基础。
原文标题:Sustainable B12-Dependent Dehalogenation of Organohalides in E. coli
原文作者:Tai L. Ng* and Pamela A. Silver
原文链接:https://doi.org/10.1021/acschembio.3c00585